全球的塑料工业正面临环境污染、资源危机和CO₂过度排放等严峻问题。研究预测，若按当前趋势发展，2050年塑料垃圾总量将达到6.87亿吨，塑料生产也将消耗全球20%的石油，碳排放占全球碳预算15%。以CO₂为原料构筑可循环高分子材料，是解决这些问题的重要途径之一。然而，目前将CO₂转化为高分子的技术存在显著短板：一是依赖高纯度浓缩的CO₂，尚未实现空气中低浓度CO₂的直接利用；二是合成依赖复杂催化剂和高温高压等苛刻条件；三是所得聚合物难以回收循环利用，缺乏自修复能力，难以满足可持续发展需求。

针对上述问题，西南大学化学化工学院陈亮团队提出了“以CO₂为原料，经碳酸根（CO₃^2-）中间体构筑动态共价键高分子”的全新研究思路。该团队在室温、常压、无催化剂条件下，通过有机碱捕获空气CO₂形成CO₃^2-中间体，利用其与α,α,α-三氟苯乙酮（TFP）之间的动态共价化学反应，成功制备出自修复、可回收的动态共价键高分子材料。相关研究成果近期以“Upcycling of atmospheric CO₂ to self-healing recyclable polymers under ambient conditions”为题发表于Nature Communications。该工作的实验部分由课题组研究生曾肖越与张世广两位同学共同完成，西南大学含弘研究员陈亮为论文的唯一通讯作者。

核心关键：

该工作的核心在于研究团队发现一类基于CO₃^2-的新型动态键——CO₃^2-桥连动态共价键。该化学键具有三个关键特性：

(1)成键反应：室温无催化剂条件下，TFP与CO₃^2-发生定量类点击反应，形成2:1结合的桥连加合物。

(2)解离反应：室温酸性(如硫酸等)条件下高效解离，形成TFP，同时释放CO₂气体。

(3)交换反应：室温无催化剂条件下即可发生快速交换反应。

从空气到材料一锅两步法合成：

基于上述发现，研究团队开发了简便的聚合物合成工艺：将环境空气（约400 ppm CO₂）直接通入有机碱溶液中，CO₂被高效捕获（效率达80.0%），原位生成有机碳酸盐；随后加入含TFP基团的线性共聚物溶液，40分钟内交联成可自支撑凝胶。去除溶剂后热压成型，即可获得透明薄膜材料。整个过程无需催化剂，无需高温高压，即可实现低能耗、高效率的“空气制塑”。

“强韧兼备”的共价自适应网络：

拉伸测试表明，所得CO₂聚合物表现出优异的力学性能：断裂应力为10.7 MPa，杨氏模量84.6 MPa，韧性68.7 MJ·m^-3，断裂伸长率937%，与线性聚合物前体相比，分别提升了3.45倍、32.38倍、5.81倍和1.56倍，实现了强度和韧性的协同提升。这得益于独特的碳酸盐离子交联剂设计：CO₃^2-作为交联点提供强度和刚性，而体积庞大的季铵阳离子则充当“分子润滑油”，在聚合物链间穿梭、增加自由体积，从而赋予材料优异的韧性。

快速自修复：

得益于快速的键交换动力学，材料在60°C下的应力松弛时间仅13.5秒。切割后的样品在80 °C、0.5 MPa条件下热压10分钟，修复效率高达98.8%，修复后的样品可承受超过自身重量5000倍的载荷。即使在40 °C或室温条件下，24小时内也能分别达到98.2%和53.2%的修复效率。

多重回收路径：

材料支持三种循环利用方式：

(1)物理循环回收：通过热压、注塑等方式实现多次重复加工成型，经五次热压循环后，材料的性能及化学结构基本不变。

(2)闭环化学回收：室温下用0.2M H₂SO₄/乙腈溶液处理2.5小时，材料即可完全解聚成初始原料，回收原料重新制备成的再生材料与初始材料性能相当。

(3)升级回收：将“硬而脆”和“软而韧”的两种不同性能的CO₂聚合物分别化学降解后，再混合、交联，可获得强度和韧性超过初始材料的杂化材料。